流光放電等離子體氨法煙氣脫硫工藝
摘要：介紹一種流光放電煙氣脫硫濕法工藝流程，其特征是：(1)采用交直流疊加(AC/DC)方式在工業型反應器發生分布良好的流光放電等離子體；(2)取代傳統等離子體干法技術，采用分區濕式反應器系統，大幅降低能耗，無產物粘壁；(3)采用可規模化的流光放電等離子體氧化技術，實現高濃度亞硫酸銨氧化；(4) 控制尾氣氨逸出；(5)生成液濃縮脫水結晶干燥制得固體硫酸銨。通過半工業試驗，在SO2初始濃度500～1000 μl·L-1 條件下，脫硫率≥95%，亞硫酸鹽一次氧化率50%～70%，適當處理后達到90%以上，反應器能耗小于3. 5 W·h·m-3，氨逸出在5 μl·L-1以下，副產回收適合農用的銨肥。在吸收液鹽濃度3 mol·L-1下還可以獲得有實用價值的反應速度，顯示出良好的工業應用前景。
關鍵詞：流光放電；氨法煙氣脫硫；AC/DC疊加電源；亞硫酸銨氧化；等離子體氧化
用ＮＨ３ 吸收煙氣中ＳＯ２ 是常規氨法煙氣脫硫成熟技術， 難點之一是對脫硫產物混合鹽溶液（ＮＨ４）２ＳＯ３ＮＨ４ＨＳＯ３（ＮＨ４）２ＳＯ４ 的處理。理想的工藝是將四價硫Ｓ（Ⅳ）氧化為六價硫Ｓ（Ⅵ），制成高附加值的化肥硫酸銨（氨硫銨法）。
多年來對亞硫酸鹽溶液氧化的研究工作大多涉及對酸雨機制的探索［１］，采用的溶液濃度一般為毫摩爾量級，氧化速度十分緩慢［２］。李偉等［３４］通過填料塔對亞硫酸銨溶液的空氣氧化過程各影響因素進行了研究，結果認為很難將它實現為一種經濟性好的工業化技術。
自２０世紀７０年代發現非熱等離子體脫除氣體中ＳＯ２ 和ＮＯ狓的效應以來［５］，大量研究試圖將其開發為一種工業性的實用技術， 在意大利、中國［６］、韓國［７］等國相繼進行以窄脈沖干法為特點的放電等離子體煙氣脫硫的工業試驗，但不同程度上存在著高能耗、氨逸出和粘壁等問題。在非熱等離子體脫硫脫硝的機理研究方面，大多著眼于它的氣相反應［８］。Ｈｕｉｅ等［９］在解釋大氣液滴中ＳＯ２ 被氧化為硫酸的化學過程中，提出了由ＳＯ３自由基引發的一套液相鏈反應。Ｌｉ等［１０］將Ｈｕｉｅ機制運用于非熱等離子體干法脫硫過程，斷定放電產生的自由基ＯＨ 和氣體中的ＳＯ２、Ｏ２ 及ＮＨ３ 傳質到反應器內固體表面的液膜上，引發鏈反應，并對液膜上的鏈過程作了半定量解析，提出氣液傳質效率因子對脫硫的作用，得到了與試驗相符的結果，說明非熱等離子體脫除ＳＯ２ 的主要反應是氣液復相反應［１１］。研究結果顯示，采用等離子體濕法取代干法，有利于復相反應，且不存在干法中副產物黏附難收集等問題。
流光電暈產生高能電子是氣體電暈放電化學效應的根源。氣體放電引發化學反應主要依靠放電生成的自由基及其他活性粒子，如ＯＨ、Ｏ、Ｎ、Ｏ３等。要產生自由基就需要打斷Ｈ２Ｏ 和Ｏ２ 等分子鍵或使分子電離。試驗證明，采用適當的電極結構，在一定的直流基壓上疊加一定頻率和峰值的交流電壓（ＡＣ／ＤＣ） 可產生穩定的流光電暈， 這種流光電暈有良好的脫硝效果［１２］，最近的試驗研究證實在工業脫硫應用上也取得很好的效果［１３］。鑒于此，本文報告一種可供工業實施的流光放電等離子體氨法脫硫工藝，主要特點是：
（１）采用交直流疊加（ＡＣ／ＤＣ） 電源在工業型反應器發生分布良好的流光放電等離子體；
（２）采用分區濕式等離子體反應器系統；
（３）采用可規模化的放電等離子體氧化技術將亞硫酸銨氧化為硫酸銨。
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