Fenton氧化4-氯酚降解機制研究
摘要：為了深入探討4-氯酚(4-CP)在Fenton氧化體系中的降解機制,利用高效液相色譜(HPLC)等多種手段系統分析了反應過程中Fe2+、Cl-、氧化中間產物對苯二酚、1,4-苯醌、4-氯鄰苯二酚和4-氯間苯二酚的濃度以及氧化還原電位(ORP)的變化規律。研究結果表明,Fe2+濃度經歷了短暫的下降之后迅速上升到接近初始的水平,Fe2+/Fe3+的相互轉化過程可以通過ORP的變化得到較靈敏的反映。通過對中間產物對苯二酚和1,4-苯醌變化規律的分析發現,反應中生成的對苯二酚和對苯醌可以互相轉化,對苯二酚對Fe3+的還原可能導致了體系中Fe2+高比例的存在,從而提高了反應速度。研究還發現,羥基自由基與4-氯酚的反應主要通過鄰、對位取代進行,但反應中也有少量間位取代物的生成。
關鍵詞：Fenton氧化技術，4-氯酚，降解途徑，中間產物
氯酚類化合物產生于造紙、塑料生產、農藥等多種生產過程，是水環境中常見的一類生物難降解有機污染物。有人嘗試利用光催化氧化、電催化氧化、鐵屑還原、離子輻解等技術來解決水中氯酚類化合物的去除問題。近年來，針對Ｆｅｎｔｏｎ氧化４-氯酚的研究很多。通過中間產物測定，人們發現在Ｆｅｎｔｏｎ氧化過程中，４-氯酚在羥基自由基的攻擊下經脫氯反應生成對苯二酚，再經過電子轉移或Ｆｅ３＋的氧化生成苯醌（1）或通過鄰位抽氫反應生成４-氯鄰苯二酚（2）。
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鄭璐等通過脈沖輻解研究了羥基自由基與４-氯酚在酸性條件下的反應，推測羥基通過親電反應生成氯代酚氧自由基，進而同時生成１，４-苯醌和對苯二酚（３）。也有研究者認為，苯醌可以加快Ｆｅ３＋的還原，進而提高Ｆｅｎｔｏｎ氧化速度，但是還沒有直接和綜合的證據。
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本研究通過測定ＯＲＰ以及Ｃｌ－、Ｆｅ２＋及多種４-氯酚降解關鍵中間產物的濃度，探討了４-氯酚在Ｆｅｎｔｏｎ氧化過程中的降解機制，對于提高Ｆｅｎｔｏｎ氧化４-氯酚的效率具有重要意義。
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